王肖沐、施毅教授团队在二维材料领域取得重要进展

近日，南京大学电子科学与工程学院王欣然教授、王肖沐教授和施毅教授团队在二维材料领域取得重要进展，相关成果5月4日同期在线发表于《自然》。

发现扭角石墨烯中等离激元新物态

表面等离激元，对光场具有亚波长尺度的局域能力,在微纳光子学和集成光电器件、超分辨成像等领域有广阔的应用前景。传统等离激元金属和环境介质的光学性质密切相关，容易受到金属欧姆损耗和环境因素影响。拓扑特性中的边缘态可以对等离激元实现保护，抑制损耗，探索这类等离激元新模式有望帮助解决等离激元纳米光子器件损耗高的关键问题。

王肖沐教授和施毅教授研究团队，在扭角石墨烯材料中提出并实现了一类全新的等离激元模式：手性贝利等离激元。研究团队根据扭角石墨烯的结构手性，揭示了强关联能态的拓扑特性，预言了非零贝利曲率在中红外频段可以引入反常霍尔电导。在此基础上，团队制备了具有长程高度有序摩尔超晶格的扭角石墨烯材料，并系统地研究了红外表面等离激元响应。观测到了具有手性特征的贝利等离激元边缘态，并验证了通过电场调控实现的开关操作。研究成果通过拓扑边缘态保护等离激元，有效降低了损耗，在中远红外光电器件、量子计算和纳米光学等方面具有巨大应用潜力。

扭角石墨烯示意图(a)及光学显微镜图像(b)(c)扭角石墨烯纳米条带中的红外等离激元响应。在15微米(650cm-1)长波红外范围内，手性纳米条带中出现新的具有拓扑特性的贝利等离激元新模式。

扭角石墨烯是一类具有丰富多体相互作用的强关联电子材料。通过改变层间扭转角度，掺杂等条件，可以对电子的能态进行灵活地调控，实现超导、拓扑等奇异物态。研究团队指出，由于扭角石墨烯自身的非中心对称结构，在打破时间反演对称性的条件下，会产生非零的贝利曲率，进而在材料中引入非零的横向光电导(即反常霍尔电导)。将这种拓扑能态与等离激元结合，可以有效降低其散射损耗。研究团队依据这样的思路，制备了大面积的“魔角”(1.08°扭角的双层石墨烯)，并在其上构筑了具有手性结构的纳米条带。

在这种同时打破空间和时间反演对称性的条件下，非零贝利曲率在纳米条带中通过拓扑边缘态形成了手性贝利等离激元新模式。实验上，手性等离激元以共振峰位的劈裂为标志。而通过光强和掺杂，可以调控贝利曲率的大小，进而调制能级劈裂的开关。手性等离激元存在的另一个证据是零磁场法拉第效应，即光通过材料时其偏振方向会发生偏转。实验中实现了高达15°的极化旋转。这些非磁场下的奇异光学效应，在制作偏振片等重要光学应用上有着广泛的前景。

南京大学王肖沐/施毅教授团队，专注于高性能红外光电器件的研究工作。近年来，获得了以弹道雪崩光电探测器(Nature Nanotechnology，14，217(2019))和能谷光电子器件(Nature Nanotechnology，15，743(2020))为标志的系列创新成果。本次的研究工作，是该团队在广泛国际合作支持下，通过体系强相互作用和谷电子特性对光子进行有效调控实现的一个突破性进展。南京大学电子科学与工程学院硕士生黄天烨为第一作者，电子科技大学李雪松教授课题组完成了单晶石墨烯的生长工作，明尼苏达大学 Tony Low教授课题组完成了主要计算工作，中科院沈阳金属所杨腾研究员、北京计算所邵磊副研究员的课题组协助完成了部分计算工作。南京大学微加工中心和涂学凑高级工程师在微加工方面给予了重要的支持。该工作得到国家科技部重点研发计划、自然科学基金重点项目、江苏省双创团队和中科院先导计划等项目资助。

突破双层二维半导体外延生长核心技术

集成电路摩尔定律是推动人类信息社会发展的源动力。当前，集成电路已经发展到5nm技术节点，继续维持晶体管尺寸微缩需要寻求材料的创新。近年来，以MoS2为代表的二维半导体在电子器件和集成电路等领域获得了迅速的发展，王欣然教授课题组在该领域长期积累，2021年在《Nature Nanotechnology》连续报道了大面积MoS2单晶制备以及MoS2驱动的超高分辨Micro-LED显示技术两个成果。

尽管学术界和工业界在单层二维半导体生长方面已经取得了很大的进展，但是单层材料在面向高性能计算应用时依然受限。相比于单层MoS2，双层MoS2具有更窄的带隙和更高的电子态密度，理论上可以提升驱动电流，更适合应用于高性能计算。然而，由于材料生长热力学的限制，“1+1=2”的逐层生长方法难以给出均匀的双层，因此层数可控的二维半导体外延制备一直是尚未解决的难题。

针对该问题，王欣然教授与东南大学合作，另辟蹊径，提出了衬底诱导的双层成核以及“齐头并进”的全新生长机制，在国际上首次报道了大面积均匀的双层MoS2薄膜外延生长。研究团队首先进行了理论计算，发现虽然单层生长在热力学上是最稳定的，但是通过在蓝宝石表面构建更高的“原子梯田”，可以实现边缘对齐的双层成核，从而打破了“1+1=2”的逐层生长传统模式局限(图3)。研究团队利用高温退火工艺，在蓝宝石表面上获得了均匀分布的高原子台阶，成功获得了超过99%的双层形核，并实现了厘米级的双层连续薄膜。原子力显微镜、透射电子显微镜、拉曼光谱和荧光光谱等多种表征手段均证明了双层薄膜的均匀性。进一步，团队证明了双层MoS2与蓝宝石衬底具有特定的外延关系，以及双层MoS2的层间具有2H和3R两种堆垛模式，并在理论上给出了解释。

研究团队进一步制造了双层MoS2沟道的场效应晶体管(FET)器件阵列，并系统评估了其电学性能(图4)。相比单层材料，双层MoS2晶体管的迁移率提升了37.9%，达到~122.6cm2V-1S-1，同时器件均一性得到了大幅度提升。进一步，团队报道了开态电流高达1.27 mA/μm的FET，刷新了二维半导体器件的最高纪录，并超过了国际器件与系统路线图所规划的2028年目标。

该工作突破了层数可控的二维半导体外延生长技术，并且实现了最高性能的晶体管器件。南京大学电子科学与工程学院博士生刘蕾为第一作者，王欣然教授、李涛涛副研究员和东南大学王金兰教授、马亮教授为论文共同通讯作者，南京大学施毅教授、聂越峰教授、王鹏教授以及微制造与集成工艺中心对该工作进行了指导和支持。该研究得到了江苏省前沿引领技术基础研究、国家重点研发计划和国家自然科学基金等项目的资助。(记者 杨甜子)

标签： 二维材料领域 扭角石墨烯 表面等离激元 集成光电器件